Evaluating in-situ carbon mineralization in mafic-ultramafic rocks of the Satakunta and Koillismaa igneous intrusions, SW and NE Finland

Abstract

Addressing climate change requires not only reducing carbon dioxide (CO₂) emissions but also developing reliable, long-term CO₂ sequestration strategies. Among the most promising approaches is in-situ mineral carbonation, a natural geochemical process in which CO₂ reacts with calcium-, magnesium-, and iron-rich silicates to form stable carbonate minerals. This method offers a large-scale, permanent, and safe form of carbon storage within suitable rock formations.

This study evaluates the carbonation potential of selected mafic–ultramafic rocks from two areas in Finland: (i) the Satakunta diabase dykes in southwestern Finland and (ii) the Koillismaa Deep Intrusion in the northeast. Fourteen representative samples were collected from the Satakunta diabases, including one drill core sample from Olkiluoto, and five samples were obtained from GTK’s Koillismaa Deep Hole at depths of 1,500–1,700 m. An Icelandic basaltic sample, known for its reactivity in carbonation studies, was included for comparison. Rock characterization involved field observations, thin-section petrography, SEM–EDS analyses, whole-rock geochemistry (XRF), and loss on ignition (LOI) measurements. To simulate mineral carbonation, short-duration dry rotary kiln experiments were conducted on pulverized samples, followed by CHNS analyses to evaluate changes in carbon content after CO₂ exposure.

Geochemical and petrographic analyses show that the Satakunta rocks are transitional tholeiitic diabases, while the Koillismaa samples include both ultramafic peridotites and more evolved mafic lithologies, all of tholeiitic affinity. The degree of alteration varied substantially across samples. Satakunta diabases commonly preserve augite, olivine, and plagioclase, though many are partially to completely replaced by secondary phases. Koillismaa samples display greater heterogeneity, dominated by olivine, diopside, plagioclase, and secondary chlorite, with pervasive alteration. Experimentally, the results reveal that higher alteration and reduced surface freshness significantly hinder CO₂ uptake, and in some cases, altered samples showed decreased carbon content after exposure, indicating possible CO₂ release. These findings highlight the critical role of fresh, primary silicate minerals in enhancing carbonation efficiency. Future research should focus on hydrogeological studies, fracture connectivity, reaction kinetics, and high-pressure, water-saturated experiments conducted under reservoir-relevant conditions.

Overall, this study emphasizes detailed mineralogical and geochemical characterisation as a critical foundation for assessing the suitability of selected Finnish mafic–ultramafic rock formations for long-term CO₂ storage. The results underscore the importance of detailed rock characterization when evaluating geological carbon storage sites and contribute to the broader understanding of mineral carbonation as a viable pathway for long-term CO₂ sequestration.

lmastonmuutoksen torjuminen edellyttää paitsi hiilidioksidipäästöjen (CO₂) vähentämistä myös luotettavien ja pitkäaikaisten CO₂:n sitomisstrategioiden kehittämistä. Yksi laajamittaisimmista, pitkäkestoisimmista ja turvallisimmista menetelmistä on hiilen mineralisaatio, jossa CO₂ reagoi kalsiumia, magnesiumia ja rautaa sisältävien silikaattimineraalien kanssa muodostaen pysyviä karbonaattimineraaleja. Tämä menetelmä tarjoaa laajamittaisen, pysyvän ja turvallisen tavan varastoida hiiltä sopiviin kallioperämuodostumiin. Tämä tutkimus keskittyy arvioimaan valittujen mafisten–ultramafisten kivilajien CO₂ mineralisaatiopotentiaalia kahdessa kohteessa Suomessa: (i) Satakunnan diabaasijuoniparvissa Lounais- Suomessa ja (ii) Koillismaan syväintruusiossa Koillis-Suomessa. Tutkimusta varten kerättiin 14 näytettä Satakunnan diabaasijuonien alueelta sekä yksi näyte Olkiluodon kairareiästä OL-KR1. Lisäksi viisi näytettä saatiin Geologian tutkimuskeskuksen (GTK) Koillismaan syväreiästä 1 500–1 700 m syvyydeltä. Lisäksi islantilainen basalttinäyte sisällytettiin vertailumateriaaliksi sen vakiintuneen roolin vuoksi CO₂ mineralisaatiotutkimuksissa. Kivien karakterisointi sisälsi kenttähavainnot, petrografiset ja SEM–EDS-analyysit, kokonaiskivigeokemian (XRF) sekä hehkutushäviön (LOI) mittaukset. Kivimineraalien karbonatisoitumisen simuloimiseksi suoritettiin lyhytkestoisia, kuivissa olosuhteissa tehtyjä CO2 kokeita jauhetuilla näytteillä. CHNS-analyysit suoritettiin hiilipitoisuuden muutosten arvioimiseksi CO₂-altistuksen jälkeen. Geokemialliset ja petrografiset analyysit osoittavat, että Satakunnan kivet ovat tholeiittisia diabaaseja. Koillismaan kairasydännäytteet puolestaan vaihtelevat ultramafisista peridotiiteista mafisempiin litologioihin, joilla kaikilla on tholeiittinen affiniteetti. Satakunnan diabaasit koostuvat tyypillisesti augiitista, oliviinistä ja plagioklaasista. Näytteet osoittavat merkittävää vaihtelua primäärimineraalien korvautumisessa sekundäärimineraaleilla. Koillismaan näytteet koostuvat oliviinistä, diopsidista, plagioklaasista, sekä muuttumistuloksena syntyneestä kloriitista. Kokeelliset tulokset osoittavat, että kivien voimakas muuttuminen ja mineraalien pinnan tuoreuden väheneminen heikentää merkittävästi hiilidioksidin sitoutumista. Jossakin tapauksissa, paljon muuttumistuloksena syntyneitä mineraaleja sisältävien näytteiden hiilipitoisuus väheni CO₂-kokeiden aikana, mikä viittaa CO₂:n vapautumiseen. Nämä havainnot korostavat tuoreiden, primääristen silikaattimineraalien keskeistä merkitystä hiilen mineralisaatiossa. Tulevien tutkimusten tulisi keskittyä hydrogeologisiin mallinnuksiin, rakojen kytkeityneisyyden tutkintaan, sekä reaktiokinetiikkaan. Lisäksi kokeellisia tuloksia tulisi arvioida korkeapaineisissa, veden kyllästämissä CO₂-kokeissa, jotka simuloivat kallioperäolosuhteita. Tämä tutkielma korostaa yksityiskohtaisen mineralogisen ja geokemiallisen karakterisoinnin merkitystä arvioitaessa valittujen suomalaisten mafisisten ja ultramafisten kallioperämuodostumien soveltuvuutta hiilidioksidin varastointiin. Tulokset korostavat perusteellisen kallioperän karakterisoinnin keskeistä merkitystä geologisten hiilidioksidin sidontakohteiden arvioinnissa ja edistävät ymmärrystä kallioperän hiilidioksidin sitomispotentiaalista.