Veden mallintaminen laskennallisissa adsorptiotutkimuksissa

Abstract

Tämä kandidaatintyö on kirjallisuustutkimus, jossa tarkastellaan veden mallintamista laskennallisissa adsorptiotutkimuksissa. Adsorptioilmiöitä tutkitaan esimerkiksi tiheysfunktionaaliteorian (DFT) ja molekyylidynamiikan (MD) avulla, mutta simulaatiot suoritetaan usein tyhjiössä. Tällöin veden vaikutus, kuten liukenemisenergia, vetysidokset, hydrataatiokerrokset sekä kilpaileva adsorptio jää huomioimatta. Tämä voi johtaa epärealistisiin tuloksiin. Työssä vertaillaan kolmea lähestymistapaa veden mallintamiseen: implisiittisiä, eksplisiittisiä ja hybridimalleja. Implisiittiset mallit kuvaavat ympäröivän veden jatkuvana dielektrisenä väliaineena, minkä vuoksi ne ovat laskennallisesti kevyempiä, mutta niiden avulla ei kyetä mallintamaan molekyyliä ympäröivän veden vaikutuksia adsorptiossa. Eksplisiittiset mallit kuvaavat adsorbaatin lisäksi ympäröivät vesimolekyylit atomitasolla, jolloin saadaan tarkempi kuva fysikaalisista ominaisuuksista, kuten reaktiivisen pinnan kemiasta ja hydrataatiokerroksista tutkittavan molekyylin ympärillä. Eksplisiittinen mallinnus kuitenkin kasvattaa laskennallista kustannusta huomattavasti. Hybridimallit yhdistävät sekä implisiittisten että eksplisiittisten mallintamistapojen ominaisuuksia. Hybridimalleissa adsorption kannalta kriittiset vesimolekyylit mallinnetaan eksplisiittisesti ja kauempana sijaitseva vapaa vesi mallinnetaan implisiittisesti. Täten hybridimallit tarjoavat käyttökelpoisen kompromissin tarkkuuden ja laskennallisen kuorman välillä. Kirjallisuustutkimuksen perusteella veden realistinen mallintaminen on välttämätöntä luotettavien adsorptioenergioiden ja adsorptiomekanismien määrittämiseksi vesifaasissa. Veden realistinen mallintaminen on erityisen tärkeää terveysteknologian sovelluksissa, koska suurin osa kehon nesteistä on vettä. Tulevaisuudessa tarkkuuden ja laskennallisen tehokkuuden välistä kuilua voivat kaventaa esimerkiksi koneoppimiseen perustuvat menetelmät sekä hybridimallien laajempi käyttö laskennallisissa adsorptiotutkimuksissa.